Bôrisô – vua Bulagaria- muốn có một Giáo hội Bulgaria độc lập. Ông xin tấn phong chức giáo chủ cho Formosus, người được ông tín nhiệm và mến phục. Khi Formsus được gọi về, ông lại xin phong chức giáo chủ cho vị phó tế Marinus, người được cử sang làm đại sứ ở Constantinopoli làm đặc sứ tòa thánh nhưng mắc kẹt ở Bulgaria.

Cũng như vị tiền nhiệm, Đức Adrianus II đã từ chối yêu cầu này. Bôrisô nổi giận, gửi một phái bộ sang Byzancia, xin cho nước Bulgaria được thần phục toà thượng phụ Constantinôpôli. Đại sứ Bulgaria đến Constantinopoli khi đại công đồng vừa bế mạc (28.2.870), hoàng đế Basilius yêu cầu các nghị phụ hội thêm một ngày để nhận xét việc Borisô xin.

Các nghị phụ tán thành việc Bulgaria lệ thuộc giáo chủ Constantinopoli, mặc cho các đại diện của Tòa thánh Roma phản đối. Thượng Phụ Ignatius chấp thuận tấn phong một Tổng Giám mục và 10 Giám mục cho nước Bulgaria, phản ngay Toà Thánh đã từng bảo vệ ông. Adrianus II lên tiếng phản đối nhưng vô ích. Ông liền tấn phong Thánh Mêthôđiô làm Tổng Giám mục Sirmium.

Đức Adrianus II cũng là người đã cho phép hai anh em Constantinô (sau đổi thành Cyrillô) và Mêthôđiô sinh tại Thessalonica, những người có công rất lớn trong việc truyền bá tin mừng cho người Slavia được phép cử hành thánh lễ bằng tiếng Slavia.